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西湖大學孫立成院士,最新Angew.!
來源: 時間:2024-04-15 14:24:46 瀏覽:1253次

第一作者:Liqiang Yin、Rong Ren

通訊作者:孫立成院士

通訊單位:西湖大學

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202400764.



研究背景



陰離子交換膜水電解槽(AEM-WEs)具有零間隙結(jié)構(gòu)和低成本組件等優(yōu)點,是未來制氫最有前途的技術(shù)之一。陰離子交換膜(AEMs)作為AEM-WEs的主要組成部分,迫切需要具有良好的綜合性能,包括良好的力學性能、低尺寸膨脹、高導電性和優(yōu)異的化學穩(wěn)定性。然而,由于缺乏高耐用性和高性能的AEMs,AEM-WEs的工業(yè)化和可持續(xù)部署受到了阻礙。同時,官能團季銨陽離子的穩(wěn)定性,特別是在高溫和惡劣堿性條件下的穩(wěn)定性,嚴重影響了其性能和耐久性。基于此,西湖大學孫立成院士等人合成了1-甲基-3, 3-二苯基喹啉的分子構(gòu)建單元。通過酸催化Friedel-Crafts聚合,作者制備了一系列分子量可控、離子交換電導率可調(diào)的支化聚芳基喹啉(PAQ-x)AEMs。

測試發(fā)現(xiàn),基于PAQ-5的非貴金屬基AEM-WE,在2 V下具有8 A cm-2的高電流密度,并且在梯度恒流測試中具有2446 h穩(wěn)定性。



文章要點



1、在本文中,作者合成了1-甲基-3, 3-二苯基喹啉(DPQui)模板化合物,并通過加速耐堿試驗和密度泛函理論(DFT)計算系統(tǒng)地研究了其陽離子降解機理。結(jié)果表明,對比1, 1-二甲基-4, 4-二苯哌啶(DPPip),DPQui具有更高的穩(wěn)定性。沿著這一方向,利用聚合物增強的支化策略,通過超強酸催化縮聚和隨后的季銨鹽化,將超穩(wěn)定的Qui環(huán)加入到支鏈無醚聚芳主鏈中,并將該聚合物制成支鏈聚芳基喹啉聚合物(PAQ-x)AEMs,用于AEM-WEs。

2、作者驗證了PAQ-x中奎寧的穩(wěn)定結(jié)構(gòu),并保持了非原位堿性穩(wěn)定性。此外,支鏈聚合物結(jié)構(gòu)降低了膨脹率和吸水率,在尺寸穩(wěn)定性和離子電導率之間取得了平衡,顯著提高了薄膜的整體性能。更重要的是,基于PAQ-5的非貴金屬基AEM-WE,在2 V下實現(xiàn)了8 A cm-2的電流密度,并且在梯度恒流測試中具有出色的2446 h穩(wěn)定性?;谠摱蓟鶊F優(yōu)異的堿性穩(wěn)定性,可以進一步考慮將其作為多功能建筑單元,用于制造堿性環(huán)境中使用的能量轉(zhuǎn)換裝置的多拓撲聚合物。



圖文展示



圖1. PAP在堿性環(huán)境下的降解途徑及分子結(jié)構(gòu)

2. DPPipDPQui的降解途徑與分子表征

3. PAQ-x聚合物的合成示意圖與表征

4.不同狀態(tài)PAQ-x聚合物的表征

5. AQ-x AEM-WEs的示意圖與性能

圖6. PAQ-5的表征

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具?,F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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