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浙大黃飛鶴團(tuán)隊(duì)，重磅JASC！

來(lái)源：時(shí)間：2024-05-27 09:41:09 瀏覽：2146次

第一作者：Sheng Xinru, Wang Zeju, Sheng Guan

通訊作者：李光鋒研究員、朱藝涵教授、喬納森·塞斯樂(lè)教授、黃飛鶴教授

通訊單位：浙江大學(xué)、德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校、浙江工業(yè)大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.4c01104.

研究背景

近年來(lái)，三維（3D）結(jié)晶有機(jī)骨架在吸附、分離、催化、傳感和生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域得到了廣泛研究，尤其是共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）和氫鍵有機(jī)骨架（HOFs）。3D骨架具有復(fù)雜的孔結(jié)構(gòu)、高表面積、低密度和易接近的活性位點(diǎn)等優(yōu)勢(shì)，但穩(wěn)定的骨架仍限于特定結(jié)構(gòu)類別，其中擴(kuò)展骨架受限于多面體構(gòu)建塊的獲取，而互穿骨架則受限于其能量最小化驅(qū)動(dòng)形成的空隙空間限制。受中國(guó)古代建筑榫卯結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，浙江大學(xué)黃飛鶴教授等人提出了一種新視角，利用分子尺度的榫卯連接技術(shù)構(gòu)建多孔3D框架，設(shè)計(jì)并合成了通過(guò)榫卯連接穩(wěn)定的3D有機(jī)骨架，該方法不同于傳統(tǒng)的范德華堆疊相互作用，有望為開(kāi)發(fā)新型3D晶體有機(jī)骨架提供新的途徑。

文章要點(diǎn)

1、創(chuàng)新自組裝方法：利用配位B-N鍵的驅(qū)動(dòng)自組裝成新型微孔有機(jī)晶體結(jié)構(gòu)DOF-1，該方法打破了傳統(tǒng)有機(jī)晶體結(jié)構(gòu)的合成局限，構(gòu)建了由1D菱形通道和2D層組成的獨(dú)特3D網(wǎng)絡(luò)，并賦予了整體螺旋性。這種自組裝策略不僅簡(jiǎn)化了合成過(guò)程，而且為制備具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)和功能的有機(jī)晶體材料提供了新的思路。

2、引入榫卯連接機(jī)制：創(chuàng)新性地引入了榫卯連接機(jī)制來(lái)穩(wěn)定DOF-1的3D結(jié)構(gòu)。榫卯連接不僅賦予了骨架機(jī)械穩(wěn)定性，而且不影響其多孔特性。該機(jī)制克服了傳統(tǒng)3D框架在穩(wěn)定性和多孔性之間的矛盾，為制備高性能的吸附和分離材料提供了新可能。

圖文展示

圖1. 分子榫接穩(wěn)定DOF-1的合成和表征。

圖2. DOF-1單晶結(jié)構(gòu)中的單層結(jié)構(gòu)分析

圖3. DOF-1晶體結(jié)構(gòu)中可見(jiàn)榫卯連接

圖4. DOF-1的低溫低劑量HR-TEM圖像

圖5. DOF-1和DOF-2的機(jī)械特性以及DOF-1的氣體吸附特性

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