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納米材料界的“神雕俠侶”!段鑲鋒與黃昱夫婦最新EES
來(lái)源: 時(shí)間:2024-03-04 11:25:36 瀏覽:1190次

第一作者:Xiaoyang Fu
通訊作者:段鑲鋒教授、黃昱教授、Philippe Sautet教授
通訊單位:美國(guó)加州大學(xué)洛杉磯分校
DOI: 10.1039/d3ee02981f.



研究背景



利用肼氧化反應(yīng)(HzOR)取代傳統(tǒng)電解過(guò)程中緩慢的析氧反應(yīng)(OER),極大降低了綠色制氫所需的電壓和能耗,同時(shí)有助于去除工業(yè)廢水中的有害致癌物。其中,釕(Ru)基電催化劑對(duì)HzOR反應(yīng)很有效,并且對(duì)肼電氧化的過(guò)電位最低。理論和實(shí)驗(yàn)研究表明,Ru表面可能會(huì)促進(jìn)N-N鍵的不良斷裂,導(dǎo)致氨作為潛在的副產(chǎn)物,不完全氧化肼不僅有害,而且降低了其利用效率。研究發(fā)現(xiàn),Ag可以顯著增加N-N鍵斷裂的自由能壘,防止氨副產(chǎn)物的形成,但是Ag不利于N-H鍵的斷裂,不適合電催化HzOR。肼輔助水電解為低壓制取H2提供了一條有吸引力的途徑,同時(shí)減少了有害的肼環(huán)境污染物?;诖?,加州大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒教授和黃昱教授聯(lián)合Philippe Sautet教授等人報(bào)道了一種Ru修飾銀納米顆粒(Ag NPs)的合成策略,即Ru@Ag NPs,其中Ag-Ru界面作為肼氧化反應(yīng)(HzOR)和析氫反應(yīng)(HER)的高效雙功能電催化劑。



文章要點(diǎn)



1、測(cè)試發(fā)現(xiàn),Ru@Ag NPs電催化劑具有較低的過(guò)電位、較高的質(zhì)量活性(MA)和高選擇性的肼氧化成N2等性能。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,Ag-Ru界面具有更高的N-N鍵劈裂勢(shì)壘和更容易的N2脫附,有助于電催化活性和選擇性。同時(shí),由于更有利的氫脫附,也觀察到改善的HER性能。
2、通過(guò)使用Ru@Ag NPs作為HzOR和HER的電催化劑,肼輔助水電解槽在16 mV的超低電壓下具有100 mA cm-2的電流密度,在0.45 V的電壓下具有983±30 mA cm-2的電流密度,并且沒(méi)有任何IR補(bǔ)償。此外,時(shí)間電位測(cè)定(CP)證實(shí),其在110 h內(nèi)的穩(wěn)定運(yùn)行。



圖文展示




1.結(jié)構(gòu)表征

2.單電極電化學(xué)性能

3.肼輔助水電解性能測(cè)試

4.DFT計(jì)算
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