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納米材料界的“神雕俠侶”！段鑲鋒與黃昱夫婦最新EES

來(lái)源：時(shí)間：2024-03-04 11:25:36 瀏覽：1190次

第一作者：Xiaoyang Fu

通訊作者：段鑲鋒教授、黃昱教授、Philippe Sautet教授

通訊單位：美國(guó)加州大學(xué)洛杉磯分校

DOI: 10.1039/d3ee02981f.

研究背景

利用肼氧化反應(yīng)（HzOR）取代傳統(tǒng)電解過(guò)程中緩慢的析氧反應(yīng)（OER），極大降低了綠色制氫所需的電壓和能耗，同時(shí)有助于去除工業(yè)廢水中的有害致癌物。其中，釕（Ru）基電催化劑對(duì)HzOR反應(yīng)很有效，并且對(duì)肼電氧化的過(guò)電位最低。理論和實(shí)驗(yàn)研究表明，Ru表面可能會(huì)促進(jìn)N-N鍵的不良斷裂，導(dǎo)致氨作為潛在的副產(chǎn)物，不完全氧化肼不僅有害，而且降低了其利用效率。研究發(fā)現(xiàn)，Ag可以顯著增加N-N鍵斷裂的自由能壘，防止氨副產(chǎn)物的形成，但是Ag不利于N-H鍵的斷裂，不適合電催化HzOR。肼輔助水電解為低壓制取H₂提供了一條有吸引力的途徑，同時(shí)減少了有害的肼環(huán)境污染物?；诖?，加州大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒教授和黃昱教授聯(lián)合Philippe Sautet教授等人報(bào)道了一種Ru修飾銀納米顆粒（Ag NPs）的合成策略，即Ru@Ag NPs，其中Ag-Ru界面作為肼氧化反應(yīng)（HzOR）和析氫反應(yīng)（HER）的高效雙功能電催化劑。

文章要點(diǎn)

1、測(cè)試發(fā)現(xiàn)，Ru@Ag NPs電催化劑具有較低的過(guò)電位、較高的質(zhì)量活性（MA）和高選擇性的肼氧化成N₂等性能。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Ag-Ru界面具有更高的N-N鍵劈裂勢(shì)壘和更容易的N₂脫附，有助于電催化活性和選擇性。同時(shí)，由于更有利的氫脫附，也觀察到改善的HER性能。

2、通過(guò)使用Ru@Ag NPs作為HzOR和HER的電催化劑，肼輔助水電解槽在16 mV的超低電壓下具有100 mA cm^-2的電流密度，在0.45 V的電壓下具有983±30 mA cm^-2的電流密度，并且沒(méi)有任何IR補(bǔ)償。此外，時(shí)間電位測(cè)定（CP）證實(shí)，其在110 h內(nèi)的穩(wěn)定運(yùn)行。

圖文展示

圖1.結(jié)構(gòu)表征

圖2.單電極電化學(xué)性能

圖3.肼輔助水電解性能測(cè)試

圖4.DFT計(jì)算

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