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樓雄文&谷曉俊，最新Angew.！

來源：時(shí)間：2024-01-03 11:48:56 瀏覽：1282次

第一作者：Yunxiang Li

通訊作者：樓雄文教授、谷曉俊教授

通訊單位：香港城市大學(xué)、內(nèi)蒙古大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202317572

【研究背景】

過氧化氫（H₂O₂）是一種被廣泛應(yīng)用的綠色氧化劑，但目前工業(yè)生產(chǎn)H₂O₂主要是蒽醌法，既耗能又對(duì)環(huán)境有害。利用太陽能和半導(dǎo)體光催化劑人工光合作用是一種有前途的、可持續(xù)的生產(chǎn)H₂O₂的方法。其中，探索獨(dú)特的單原子位點(diǎn)，能夠有效地將氧氣（O₂）還原為H₂O₂，同時(shí)在光照條件下不會(huì)分解H₂O₂，對(duì)H₂O₂光催化合成具有重要意義，但仍然具有挑戰(zhàn)性?；诖?，香港城市大學(xué)樓雄文教授和內(nèi)蒙古大學(xué)谷曉俊等人報(bào)道了通過使用不同的鋅鹽陰離子來實(shí)現(xiàn)具有可定制的局部配位環(huán)境的單Zn位點(diǎn)修飾的聚合物氮化碳（CN）。

【文章要點(diǎn)】

1、具體而言，來自乙酸鹽（OAc）陰離子的O原子參與了CN上單原子Zn位點(diǎn)的配位，在CN上形成不對(duì)稱的Zn-N₃O基團(tuán)（記為CN/Zn-OAc），不同于采用硫酸鹽（SO₄）得到的Zn-N₄位點(diǎn)（CN/Zn-SO₄）。

2、實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Zn-N₃O基團(tuán)比Zn-N₄基團(tuán)具有更高的O₂還原成H₂O₂的活性。這是由于不對(duì)稱的N/O配位，由于Zn的電子結(jié)構(gòu)調(diào)制，促進(jìn)了O₂的吸附和關(guān)鍵中間體*OOH在Zn位點(diǎn)上的形成。此外，在黑暗和光照條件下，它對(duì)H₂O₂的分解都不活躍，因此優(yōu)化后的CN/Zn-OAc催化劑在可見光下的光催化H₂O₂活性顯著提高。本研究證明了陰離子在單原子中心局部配位環(huán)境中的重要作用，并在原子水平上對(duì)結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系提供了見解。