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香港城市大學(xué)&內(nèi)蒙古大學(xué),最新Angew.!
來源: 時間:2024-01-02 15:56:50 瀏覽:1313次

第一作者:Yunxiang Li

通訊作者:樓雄文教授、谷曉俊教授

通訊單位:香港城市大學(xué)、內(nèi)蒙古大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202317572



研究背景



過氧化氫(H2O2)是一種被廣泛應(yīng)用的綠色氧化劑,但目前工業(yè)生產(chǎn)H2O2主要是蒽醌法,既耗能又對環(huán)境有害。利用太陽能和半導(dǎo)體光催化劑人工光合作用是一種有前途的、可持續(xù)的生產(chǎn)H2O2的方法。其中,探索獨特的單原子位點,能夠有效地將氧氣(O2)還原為H2O2,同時在光照條件下不會分解H2O2,對H2O2光催化合成具有重要意義,但仍然具有挑戰(zhàn)性。基于此,香港城市大學(xué)樓雄文教授和內(nèi)蒙古大學(xué)谷曉俊等人報道了通過使用不同的鋅鹽陰離子來實現(xiàn)具有可定制的局部配位環(huán)境的單Zn位點修飾的聚合物氮化碳(CN)。



文章要點



1、具體而言,來自乙酸鹽(OAc)陰離子的O原子參與了CN上單原子Zn位點的配位,在CN上形成不對稱的Zn-N3O基團(記為CN/Zn-OAc),不同于采用硫酸鹽(SO4)得到的Zn-N4位點(CN/Zn-SO4)。

2、實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明,Zn-N3O基團比Zn-N4基團具有更高的O2還原成H2O2的活性。這是由于不對稱的N/O配位,由于Zn的電子結(jié)構(gòu)調(diào)制,促進了O2的吸附和關(guān)鍵中間體*OOH在Zn位點上的形成。此外,在黑暗和光照條件下,它對H2O2的分解都不活躍,因此優(yōu)化后的CN/Zn-OAc催化劑在可見光下的光催化H2O2活性顯著提高。本研究證明了陰離子在單原子中心局部配位環(huán)境中的重要作用,并在原子水平上對結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系提供了見解。



圖文展示



1. CN/Zn-OAc的合成路線示意圖

2.形貌表征

3.結(jié)構(gòu)表征

4.催化性能

5.理論計算

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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