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支春義團(tuán)隊Nature子刊:酸性硝酸鹽制氨新進(jìn)展!
來源: 時間:2023-12-20 13:50:32 瀏覽:1993次



 

第一作者:Rong Zhang

通訊作者:支春義教授、郭瑛助理教授、彭超副研究員

通訊單位:香港城市大學(xué)、深圳大學(xué)、中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院

DOI:10.1038/s41467-023-43897-6

【研究背景】

目前,大多數(shù)研究工作集中于堿性/中性介質(zhì)下氨合成的電化學(xué)硝酸鹽還原反應(yīng),而酸性條件下電化學(xué)還原硝酸鹽制取氨的研究報道較少。基于此,香港城市大學(xué)支春義教授等人報道了本質(zhì)上加氫進(jìn)化活性較差的二氧化鈦納米片(TiO2 NS)在酸性條件下選擇性和快速將硝酸鹽還原為氨的潛力。基于FePc/TiO2正極的堿性-酸性混合Zn-NO3-電池(AAHZNB)具有高達(dá)1.99 V的高開路電壓(OCV)和91.4 mW cm-2的高功率密度,可用于供電和NH3的合成,和高效的環(huán)境硫回收。

【文章要點】

1、作者報道了酞菁鐵/TiO2(FePc/TiO2)在酸性(pH=1)條件下作為高效NO3-RR催化劑具有穩(wěn)定性和活性,NH3產(chǎn)率達(dá)到了17.4 mg h-1 cm-2,NH3的法拉第效率(FE)為90.6%。FePc/TiO2具有較差的HER活性和較強的NO3-吸附能力,對NH3具有選擇性的NO3-RR。

2、結(jié)合原位傅里葉變換紅外光譜(FTIR)和密度泛函理論(DFT)計算證實,F(xiàn)ePc/TiO2上以*NO→*NOH為定速步驟的反應(yīng)途徑。此外,在N2H4-NO3-燃料電池中,可以用肼(N2H4)代替AAHZNB中的Zn負(fù)極,以額外去除N2H4污染物。本工作證明了酸性硝酸鹽還原對氨電合成的潛力,并拓寬了能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域。

【圖文展示】

 

圖1.酸性介質(zhì)可使TiO2的NO3?RR具有更高的動力學(xué)特性

 

圖2. TiO2和FePc/TiO2的表征和電催化NO3?RR性能

 

圖3. NO3?RR電解過程中FePc/TiO2的分析

 

圖4.TiO2和FePc/TiO2上的NO3?RR反應(yīng)途徑的DFT計算

 

圖5.高壓Zn-NO3?電池,使硝酸鹽同時轉(zhuǎn)換為氨和供電



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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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