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鄭耿鋒&徐昕&況敏JACS.：Cu9Ga4高效催化CO2制C2！
來源： 時(shí)間：2023-12-11 10:13:44 瀏覽：1840次

第一作者：Shuai Yan、Zheng Chen

通訊作者：鄭耿鋒教授、徐昕教授、況敏研究員

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)、東華大學(xué)

DOI：10.1021/jacs.3c10202.



研究背景



在銅（Cu）基催化劑上，二氧化碳（CO2）電化學(xué)轉(zhuǎn)化為多碳（C2）產(chǎn)物受到吸附CO（*CO）中間體的表面覆蓋和隨后的C-C偶聯(lián)的強(qiáng)烈影響。然而，*CO覆蓋范圍的增加會(huì)導(dǎo)致強(qiáng)烈的*CO排斥和C-C耦合效率的降低，導(dǎo)致CO2到C2的活性和選擇性差，特別是在安培級(jí)電解電流密度下。基于此，復(fù)旦大學(xué)鄭耿鋒教授和徐昕教授、東華大學(xué)況敏研究員等人開發(fā)了一種原子有序的金屬間Cu9Ga4催化劑，包含Cu(100)的方形結(jié)構(gòu)單元，延長(zhǎng)Cu-Cu距離，其中Cu原子由低*CO或*H結(jié)合親和力的惰性Ga原子間隔。與Cu(100)或(111)表面相比，方形的Cu排列可提高*CO的覆蓋范圍和更有效的C-C偶聯(lián)，而Ga原子可以減少*CO的排斥力并抑制HER副反應(yīng)。



文章要點(diǎn)



1、作者開發(fā)了一種原子有序的金屬間Cu9Ga4催化劑，包含Cu(100)的方形結(jié)構(gòu)單元，延長(zhǎng)Cu-Cu距離，其中Cu原子由低*CO或*H結(jié)合親和力的惰性Ga原子間隔。方形的Cu排列可提高*CO的覆蓋范圍和更有效的C-C偶聯(lián)，而Ga原子可以減少*CO的排斥力，并抑制HER副反應(yīng)。

2、所制備的Cu9Ga4電催化劑具有優(yōu)異的CO2到C2高轉(zhuǎn)換性能，峰值jC2為1207 mA cm-2，F(xiàn)EC2高達(dá)71%，甚至電解功率約200 W。本工作表明，合理設(shè)計(jì)和開發(fā)獨(dú)特的催化位點(diǎn)，以促進(jìn)關(guān)鍵的形成和反應(yīng)途徑，從而有利于CO2在工業(yè)相關(guān)性能上轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品。



圖文展示



 

圖1.*CO對(duì)Cu和Cu9Ga4金屬間化合物的斥力示意圖

 圖2.結(jié)構(gòu)特征

 圖3.電子的和精細(xì)的結(jié)構(gòu)特征

 圖4.機(jī)理研究

 圖5.CO2電還原性能

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