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Nature子刊丨李亞棟院士&肖海&錢杰書等碳缺陷工程提高類Fenton活性最新成果！

來源：時(shí)間：2023-11-27 09:52:02 瀏覽：2112次

第一作者：Shengjie Wei、Yibing Sun、Yun-Ze Qiu、Ang Li

通訊作者：李亞棟院士、肖海副教授、錢杰書教授、Ching-Yu Chiang

通訊單位：清華大學(xué)、南京理工大學(xué)、臺(tái)灣國家同步輻射研究中心

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43179-1

研究背景

金屬隔離單原子位點(diǎn)（ISAS）催化劑具有最高的原子利用率，在多相催化中表現(xiàn)出良好的催化性能。其中，金屬有機(jī)骨架（MOFs）材料衍生而來的金屬ISAS錨定在碳基基底上，由于碳基材料具有導(dǎo)電性好、成本低、易于合成等優(yōu)點(diǎn)，在電催化、光催化、熱催化等領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。目前，金屬ISAS催化劑提高催化活性的碳缺陷工程主要集中在電催化方面。因此，合理設(shè)計(jì)金屬ISAS催化劑的碳缺陷工程，拓展催化新領(lǐng)域，提高催化活性，揭示碳缺陷與催化活性的關(guān)系具有重要意義。然而，如何巧妙地設(shè)計(jì)出簡(jiǎn)單且穩(wěn)定的碳缺陷工程，并揭示催化過程中的結(jié)構(gòu)-效率關(guān)系是一個(gè)挑戰(zhàn)?；诖?，清華大學(xué)李亞棟院士和肖海副教授、南京理工大學(xué)錢杰書教授和中國臺(tái)灣國家同步輻射研究中心Ching-Yu Chiang等人報(bào)道了一種簡(jiǎn)單的自碳熱還原策略，在ZnO-碳納米反應(yīng)器中設(shè)計(jì)了單個(gè)Fe-N₄位點(diǎn)的碳缺陷工程，作為高效的類-Fenton催化劑以降解苯酚。

文章要點(diǎn)

1、結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，發(fā)現(xiàn)碳空位很容易在單個(gè)Fe-N₄位點(diǎn)附近構(gòu)建，促進(jìn)了C-O鍵的形成，降低了催化過程中速率決定步驟的能壘。結(jié)果表明，具有豐富碳空位的Fe-NCv-900與無豐富碳空位的Fe-NC-900相比，具有豐富碳空位的Fe-NCv-900對(duì)苯酚的降解效率提高了13.5倍。

2、此外，F(xiàn)e-NCv-900具有較高的活性（5 min內(nèi)苯酚去除率達(dá)97%）、良好的可回收性和較寬的pH適應(yīng)性（3-9）。本工作是通過碳缺陷工程提高金屬ISAS類-Fenton活性的理性嘗試，闡明了類-Fenton反應(yīng)中碳缺陷與催化活性的關(guān)系，對(duì)提高水修復(fù)中有機(jī)污染物的降解效率至關(guān)重要。這種簡(jiǎn)單、廉價(jià)、強(qiáng)大的自碳熱還原策略有望為開發(fā)其他合理的碳缺陷工程合成方法提供進(jìn)一步的研究，而原位EXAFS、原位ETEM等表征技術(shù)的結(jié)合，為直接觀察催化劑的結(jié)構(gòu)演變和揭示催化過程中的構(gòu)效關(guān)系提供了強(qiáng)有力的支持。

圖文展示

圖1.自碳熱還原法合成Fe-NCv催化劑的研究

圖2. AC-STEM和原位ETEM對(duì)Fe-NCv催化劑的表征

圖3. XANES和EXAFS對(duì)Fe-NCv催化劑的表征

圖4. Fe-NCv-900和Fe-NC-900催化劑的表征

圖5.類-Fenton反應(yīng)的催化性能

圖6.類-Fenton反應(yīng)的原位XANES和EXAFS測(cè)量

圖7.類-Fenton反應(yīng)降解苯酚的DFT計(jì)算

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