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三大名校聯(lián)合！夏幼南&邵敏華&谷猛等人最新Angew.！

來源：時間：2023-11-20 11:25:34 瀏覽：1850次

第一作者：Yu Zhang

通訊作者：夏幼南教授、邵敏華教授、谷猛教授

通訊單位：美國佐治亞理工學(xué)院、香港科技大學(xué)、南方科技大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202314634

研究背景

通過將納米晶體限制在特定的極小尺寸中，可以最大化貴金屬多相催化劑活性位點的數(shù)量。然而，由于大的表面體積比和豐富的不飽和原子，這些納米結(jié)構(gòu)具有高的表面能，導(dǎo)致它們對加熱、電子束輻照和電化學(xué)電位等環(huán)境擾動高度敏感，穩(wěn)定性差、催化性能不穩(wěn)定。其中，表面配體在膠體納米晶體的形狀控制生長和穩(wěn)定中起著重要的作用，它們的快速去除會導(dǎo)致納米晶體的結(jié)構(gòu)變形或聚集?；诖?，美國佐治亞理工學(xué)院夏幼南教授、香港科技大學(xué)邵敏華教授和南方科技大學(xué)谷猛教授等人報道了基于聚乙烯吡咯烷酮（PVP）的表面配體可以通過簡單的分散和室溫下在乙醇中老化從Pd納米片（Pd NSs，厚度為0.93±0.17 nm）上緩慢去除。

文章要點

1、對比新制樣品，老化后的Pd NSs在電子束下的穩(wěn)定性極大增強。具體而言，當(dāng)暴露于高倍透射電子顯微鏡（TEM，＞150 K放大，200 kV加速電壓）的電子束下時，由于原子的重新定位，新制的Pd NSs立即演變成多孔納米片，結(jié)晶度降低。在乙醇中老化60天后，Pd NSs即使在掃描TEM（STEM，＞300 K，300 kV）的聚焦電子束下也能保持良好的納米片形貌。

2、表征結(jié)果表明，老化后的Pd NSs表面缺陷豐富，與新制的Pd NSs表面近乎完美的缺陷不同。對比已報道的苛刻處理，膠體懸浮液中PVP的緩慢去除允許新暴露的Pd原子重組，從而在不影響形貌的情況下降低表面能。在乙醇氧化反應(yīng)（EOR）的電催化測試中，得益于增強的穩(wěn)定性，老化后的Pd NSs表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。本工作提供了一種簡單有效的方法，通過緩慢去除表面配體來保持膠體納米晶體的完整性。

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