免费观看美国不卡一级黄色片-日本一区二区中文字幕无删减版-91在线国内在线播放高清-午夜av高清在线观看

預(yù)存
Document
當(dāng)前位置：文庫(kù)百科 ? 文章詳情
劉遠(yuǎn)越JACS：Fe-N-C催化劑上ORR的限速步驟是什么？
來(lái)源： 時(shí)間：2023-11-16 09:57:53 瀏覽：3025次

第一作者：Saerom Yu

通訊作者：劉遠(yuǎn)越教授

通訊單位：美國(guó)得克薩斯大學(xué)奧斯汀分校

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c09193



研究背景



氧還原反應(yīng)（ORR）對(duì)于燃料電池和金屬-空氣電池等多種可再生能源技術(shù)至關(guān)重要，其中鉑（Pt）是ORR的最佳催化劑，但高成本，阻礙了其商業(yè)化應(yīng)用。鐵（Fe）單原子嵌入氮摻雜石墨烯（Fe-N-C）是最有希望的候選者之一，常用于酸性條件下。然而，還不清楚是哪一步限制了Fe-N-C的ORR速率，極大地限制了該催化劑的發(fā)展。通常提出的Fe-N-C上ORR的途徑如下：* + O2 → *OO，*OO + H+ + e? → *OOH，*OOH + H+ + e? →*O + H2O，*O + H+ + e? → *OH，*OH + H+ + e? → * + H2O。實(shí)驗(yàn)確定限速步驟還具有挑戰(zhàn)性?；诖?，美國(guó)得克薩斯大學(xué)奧斯汀分校劉遠(yuǎn)越教授等人報(bào)道了所有步驟的活化能，在恒定電極電位下通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬（AIMD）計(jì)算得到。



文章要點(diǎn)



1、與一般認(rèn)為加氫步驟限制反應(yīng)速率相反，作者發(fā)現(xiàn)限制反應(yīng)速率的步驟是氧分子取代Fe上吸附的水，這是通過(guò)H2O解吸和O2吸附的協(xié)同運(yùn)動(dòng)發(fā)生的，而不會(huì)使現(xiàn)場(chǎng)裸露。

2、盡管這是一個(gè)明顯的“熱”過(guò)程，通常被認(rèn)為是與電位無(wú)關(guān)的，但勢(shì)壘隨著電極電位的減小而減小，可以解釋為更強(qiáng)的Fe-O2結(jié)合和更弱的Fe-H2O結(jié)合在較低的電勢(shì)下，由于O2獲得電子和H2O提供電子給催化劑。本研究為Fe-N-C的ORR提供了新的見(jiàn)解，并強(qiáng)調(diào)了動(dòng)力學(xué)研究在非均相電化學(xué)中的重要性。



圖文展示



 

圖1. ORR機(jī)理的示意圖

 

圖2.反應(yīng)步驟自由能和凈電荷變化及結(jié)構(gòu)變化

 

圖3.不同電位下所有ORR步驟的能量屏障

 

圖4.不同電位下H2O和O2在Fe-N-C上的吸附能

評(píng)論 / 文明上網(wǎng)理性發(fā)言
12條評(píng)論
全部評(píng)論 / 我的評(píng)論
最熱 /  最新
全部 3小時(shí)前 四川
文字是人類(lèi)用符號(hào)記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語(yǔ)言的工具。人類(lèi)往往先有口頭的語(yǔ)言后產(chǎn)生書(shū)面文字，很多小語(yǔ)種，有語(yǔ)言但沒(méi)有文字。文字的不同體現(xiàn)了國(guó)家和民族的書(shū)面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類(lèi)進(jìn)入有歷史記錄的文明社會(huì)。
點(diǎn)贊12
回復(fù)
全部
查看更多評(píng)論
相關(guān)文章

基礎(chǔ)理論丨一文了解XPS（概念、定性定量分析、分析方法、譜線結(jié)構(gòu)）

2020-05-03

晶體結(jié)構(gòu)可視化軟件 VESTA使用教程（下篇）

2021-01-22

手把手教你用ChemDraw 畫(huà)化學(xué)結(jié)構(gòu)式：基礎(chǔ)篇

2021-06-19

【科研干貨】電化學(xué)表征：循環(huán)伏安法詳解（上）

2019-10-25

【科研干貨】電化學(xué)表征：循環(huán)伏安法詳解（下）

2019-10-25

Zeta電位的基本理論、測(cè)試方法和應(yīng)用

2020-08-24

項(xiàng)目推薦/Project
第一性原理-ORR

第一性原理-ORR

熱門(mén)文章/popular

基礎(chǔ)理論丨一文了解XPS（概念、定性定量分析、分析方法、譜線結(jié)構(gòu)）

晶體結(jié)構(gòu)可視化軟件 VESTA使用教程（下篇）

手把手教你用ChemDraw 畫(huà)化學(xué)結(jié)構(gòu)式：基礎(chǔ)篇

【科研干貨】電化學(xué)表征：循環(huán)伏安法詳解（上）

電化學(xué)實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)之電化學(xué)工作站篇 （二）三電極和兩電極體系的搭建 和測(cè)試

【科研干貨】電化學(xué)表征：循環(huán)伏安法詳解（下）

微信掃碼分享文章
| | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | |