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清華李亞棟&王定勝Sci. Adv.：Ir-Sn PSC助力PEMWE！

來(lái)源：時(shí)間：2023-10-30 09:38:31 瀏覽：1439次

第一作者：鄭小波

通訊作者：李亞棟院士、王定勝副教授

通訊單位：清華大學(xué)

DOI: 10.1126/sciadv.adi8025

研究背景

氧電催化在水電解槽和金屬-空氣電池等可持續(xù)能源裝置中起著至關(guān)重要的作用，用以完成能量的轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存。質(zhì)子交換膜水電解槽（PEMWE）因其電流密度大、H₂純度高（>99.99%）和快速動(dòng)態(tài)響應(yīng)等優(yōu)點(diǎn)是大規(guī)模綠色氫制取的最有前途的技術(shù)之一，但由于催化劑本身較為緩慢的析氧反應(yīng)（OER）動(dòng)力學(xué)，以及在酸性介質(zhì)中，尤其是在高氧化電位下較差的耐腐蝕性，嚴(yán)重地限制了使用壽命。基于此，清華大學(xué)李亞棟院士和王定勝副教授等人報(bào)道了一種通過(guò)構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu)的Ir-Sn對(duì)位點(diǎn)催化劑（Ir-Sn PSC），觸發(fā)強(qiáng)電子相互作用來(lái)減輕Ir的溶解。在異質(zhì)界面上形成Ir-Sn雙相體以及產(chǎn)生的強(qiáng)電子相互作用極大減少了Ir在合成和OER過(guò)程中的d帶空穴，抑制了它們的過(guò)度氧化，使催化劑的耐腐蝕性得到提高。

文章要點(diǎn)

1、作者合成了一種異質(zhì)結(jié)構(gòu)的Ir-Sn對(duì)位點(diǎn)催化劑（Ir-Sn PSC），由金屬Ir NPs接枝到銻錫氧化納米晶體上，其特征是顯著減少了d帶空穴，以減輕Ir在酸性水氧化中的溶解。Ir-Sn PSC在PEMWE中表現(xiàn)出優(yōu)越的OER活性和良好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

2、在過(guò)電位為320 mV時(shí)，優(yōu)化后的催化劑具有4.4 A mg_Ir^?1的高質(zhì)量活性，并且具有良好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。使用該催化劑的PEMWE在1.711 V時(shí)電流密度為2 A cm^-2，在加速老化試驗(yàn)中降解率低。通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Ir-5d-O-2p之間π*相互作用誘導(dǎo)的氧自由基可能是提高活性和耐久性的原因。本工作不僅提供了一種高效、長(zhǎng)壽命的器件導(dǎo)向電催化劑，而且為操縱自由基實(shí)現(xiàn)陽(yáng)極保護(hù)的抗氧化提供了重要的見(jiàn)解。

圖文展示

圖1.異質(zhì)結(jié)構(gòu)Ir-Sn PSC的結(jié)構(gòu)表征

圖2.通過(guò)X射線吸收光譜表征Ir-Sn PSC的電子結(jié)構(gòu)

圖3. Ir-Sn PSC的OER性能

圖4.酸性條件下循環(huán)后Ir-Sn PSC的電子結(jié)構(gòu)

圖5.原位XAS和XES表征

圖6. Ir-Sn PSC的電子性質(zhì)

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