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精巧設(shè)計雙層殼，操縱單原子催化！樓雄文又一篇Angew.！
來源： 時間：2023-10-18 09:52:37 瀏覽：1472次

第一作者：Gangya Wei和Yunxiang Li

通訊作者：樓雄文教授、高書燕教授

通訊單位：香港城市大學(xué)、河南師范大學(xué)

DOI: 10.1002/anie.202313914.



研究背景



過氧化氫（H2O2）是一種重要的化學(xué)品，但是主流的制備路線蒽醌法能耗高、工藝復(fù)雜，因此亟需開發(fā)具低成本的綠色方案。雙-電子（2e?）氧還原反應(yīng)（ORR）電化學(xué)合成H2O2因為環(huán)境友好且能夠現(xiàn)場生產(chǎn)而成為一種新興路線，其關(guān)鍵是探索高活性和選擇性的催化劑來規(guī)避4e?競爭反應(yīng)。單原子催化劑（SACs）由于其獨特的電子結(jié)構(gòu)和有趣的催化性能，引起了多相催化領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。然而，由于劣碳化條件下中心金屬原子的配位環(huán)境不受控制，同時精確地操縱多個協(xié)調(diào)殼中的單元環(huán)境仍然具有挑戰(zhàn)性。基于此，香港城市大學(xué)樓雄文教授和河南師范大學(xué)高書燕教授等人報道了一種通用的兩步策略來制備一系列中空碳基SACs，其特征是不對稱的Zn-N2O2部分同時被Zn中心的高級配位殼中的S原子調(diào)控（n≥2；記為Zn-N2O2-S）。系統(tǒng)分析表明，第一配位殼中的N2O2物種和較高配位殼的S原子之間的協(xié)同作用導(dǎo)致了具有最佳電子結(jié)構(gòu)的穩(wěn)健的離散Zn位點，用于選擇性地將O2還原為H2O2。



文章要點



1、作者制備了具有不對稱Zn-N2O2部分的雙層中空碳基SACs，其中第一配位層產(chǎn)生穩(wěn)健的離散Zn位點選擇性還原O2為H2O2，第二配位殼中帶有S原子的Zn-N2O2部分促進(jìn)過程中OOH*在Zn位點上的形成和解吸。

2、測試發(fā)現(xiàn)，Zn-N2O2 SAC催化合成H2O2的選擇性高達(dá)96%，在80 mA·cm-2的高電流密度下表現(xiàn)出6.924 mol gcat?1 h?1的H2O2產(chǎn)率，平均法拉第效率（FE）為 93.1%，并且具有超過65 h的耐用性。

Zn-N2O2-S雙層中空碳基SAC的制備流程與結(jié)構(gòu)示意圖



圖文展示



圖1.ZIF-8、H-ZIF-8和CSH-600的形貌表征

圖2.C-600、CH-600和CSH-600的電化學(xué)性能表征

圖3.CSH-600的催化性能

圖4.理論計算

圖5.基于其他有機(jī)酸的合成方法擴(kuò)展與性能測試

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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