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李劍鋒/董金超/林秀梅等Nat. Commum.：堿性HER的機(jī)理研究！

來(lái)源：時(shí)間：2023-09-07 09:57:51 瀏覽：1313次

第一作者：Xing Chen、Xiao-Ting Wang、Jia-Bo Le

通訊作者：李劍鋒教授、董金超教授、林秀梅副教授

通訊單位：廈門(mén)大學(xué)

DOI: 10.1038/s41467-023-41030-1

01

研究背景

釕（Ru）表現(xiàn)出與鉑（Pt）相當(dāng)甚至更好的堿性析氫反應(yīng)（HER）活性，但其機(jī)理尚未確定。由于Au核的等離子體增強(qiáng)效應(yīng)，核-殼納米粒子增強(qiáng)拉曼光譜可以以單分子靈敏度提供從100cm^-1-4000cm^-1的波數(shù)范圍內(nèi)的光譜信息，其允許在低波數(shù)區(qū)域（<800cm^-1）的光譜信號(hào)，在大多數(shù)氧、羥基和金屬氧化物鍵發(fā)生?；诖?，廈門(mén)大學(xué)李劍鋒教授等人用原位拉曼光譜在55 nm Au@2.5 nm Ru NPs監(jiān)測(cè)Ru催化劑表面的堿性HER過(guò)程。結(jié)合同時(shí)獲得的界面水、兩種不同的*H和*OH的直接和動(dòng)態(tài)光譜證據(jù)和DFT計(jì)算結(jié)果，概述了Ru表面堿性HER機(jī)理的詳細(xì)示意圖：包括界面水的解離、*H和*OH中間體的吸附，以及它們?cè)诓煌瑑r(jià)態(tài)下與Ru表面的相互作用。

02

文章要點(diǎn)

1、作者通過(guò)構(gòu)建Au@Ru核殼納米顆粒（NPs），對(duì)Ru催化劑表面的堿性HER過(guò)程進(jìn)行了原位跟蹤，同時(shí)捕獲了Ru催化劑表面在不同價(jià)態(tài)（RuO_x）、三種不同結(jié)構(gòu)的界面水（4-HB·H₂O、2-HB·H₂O和Na·H₂O）、兩種不同的*H和*OH中間體以及它們之間的相互作用的動(dòng)態(tài)光譜證據(jù)。揭示了它們?cè)趬A性HER中的獨(dú)特作用，允許價(jià)界面水和中間體活性關(guān)系和堿性HER機(jī)制與催化活性的提高。

2、結(jié)果表明，在堿性HER過(guò)程中，界面水在Ru催化劑表面的關(guān)鍵作用。Na·H₂O的局部陽(yáng)離子調(diào)諧效應(yīng)和高價(jià)Ru（n⁺）表面的大功函數(shù)誘導(dǎo)了更強(qiáng)的相互作用，促進(jìn)了界面水的解離。高價(jià)Ru（n⁺）表面對(duì)界面反應(yīng)過(guò)程中的水、*H和*OH具有更溫和的吸附能。最后，OH_ad作為一個(gè)電子有利的質(zhì)子受體或幾何上有利的質(zhì)子供體促進(jìn)了界面的作用。

03

圖文展示

圖1.55 nm Au@2.5 nm Ru核-殼NPs的堿性HER示意圖

圖2.原位拉曼光譜表征和DFT計(jì)算

圖3.不同價(jià)態(tài)下Ru表面的原位拉曼光譜和HER性能

圖4. 55 nm Au@2.5 nm Ru表面界面水的行為及對(duì)HER性能的影響

圖5.不同價(jià)態(tài)下Ru表面的堿性HER機(jī)理

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