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葉汝全等Nat. Catal.：CNTs載體增強(qiáng)分子電催化劑的活性！
來(lái)源： 時(shí)間：2023-09-01 16:19:12 瀏覽：1563次

第一作者：Jianjun Su、Charles B. Musgrave III

通訊作者：葉汝全教授、William A. Goddard III

通訊單位：香港城市大學(xué)、加州理工學(xué)院

DOI: 10.1038/s41929-023-01005-3


01

研究背景

支撐誘發(fā)應(yīng)變工程有助于調(diào)控二維（2D）材料的性能，但由于平面分子的橫向尺寸小于2 nm，控制其應(yīng)變?cè)诩夹g(shù)上還具有挑戰(zhàn)性，同時(shí)應(yīng)變對(duì)分子性質(zhì)的影響仍然知之甚少。基于此，香港城市大學(xué)葉汝全教授和加州理工學(xué)院William A. Goddard III等人報(bào)道了碳納米管（CNTs）在多相電催化中的作用。由于近年來(lái)合成和純化技術(shù)的進(jìn)步，CNTs的直徑可以控制在2 nm到50 nm之間，使其成為在亞2 nm平面分子中誘導(dǎo)應(yīng)變的理想載體。在文中，作者合成了單壁碳納米管（SWCNTs）負(fù)載分散的酞菁鈷（CoPc），即CoPc/SWCNTs，并用于CO2還原。


02

文章要點(diǎn)

1、通過(guò)X射線光譜和其他光譜結(jié)合，作者研究了在不同碳納米管上單分散前后分子CoPc的結(jié)構(gòu)，觀察到SWCNTs存在明顯的分子畸變和強(qiáng)烈的分子-碳納米管相互作用，并通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算得到證實(shí)。作者發(fā)現(xiàn)增加的分子曲率加強(qiáng)了*CO的吸收，使得進(jìn)一步還原為甲醇，而平坦的CoPc有利于CO的解吸，從而形成CO作為主要產(chǎn)物。

2、在串聯(lián)流動(dòng)電解槽中，CoPc/SWCNTs催化CO2還原時(shí)，實(shí)現(xiàn)了超過(guò)90 mA cm-2的甲醇局部電流密度，選擇性大于60%，超過(guò)了寬多壁CNTs的16.6%。

3、此外，對(duì)比CoPc/MWCNTs，扭曲的CoPc/SWCNTs的甲醇法拉第效率（FEMeOH）提高了385%。作者還將這些發(fā)現(xiàn)擴(kuò)展到SWCNTs的氧還原反應(yīng)（ORR）和CO2RR研究，它們也表現(xiàn)出應(yīng)變依賴性的催化活性。


03

圖文展示

 

圖1. CoPc在不同CNTs上的形態(tài)

 

圖2. X射線光譜表征

 

圖3.電化學(xué)CO2還原性能

 

圖4.量子力學(xué)計(jì)算的力學(xué)見解

 

圖5. 負(fù)載其他分子的性能

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