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中科大高敏銳JACS.：Cr-MoNi4高效催化HOR，助力AEMFCs！

來(lái)源：時(shí)間：2023-08-21 09:33:24 瀏覽：1389次

第一作者：Ye-Hua Wang、Fei-Yue Gao、Xiao-Long Zhang

通訊作者：高敏銳教授

通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c06903

01

研究背景

通過燃料電池（Fuel Cells）將氫化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能具有高效率和環(huán)境優(yōu)勢(shì)，但需要超純氫（超過99.97%)，否則電極催化劑（通常為碳載鉑（Pt/ C））會(huì)被氨（NH3）等雜質(zhì)氣體污染?；诖?，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授等人報(bào)道了一種由鉻（Cr）摻雜劑調(diào)制的鎳-鉬合金（MoNi₄）催化劑，即Cr-MoNi₄，其具有顯著的氨電阻率。合成的Cr-MoNi₄對(duì)堿性氫氧化具有高活性，在2 ppm的NH₃存在下經(jīng)歷10000次循環(huán)而沒有明顯的活性衰減。

02

文章要點(diǎn)

1、作者將鉻（Cr）元素加入MoNi₄結(jié)構(gòu)中合成了Cr-MoNi₄。合成的Cr-MoNi₄對(duì)堿性氫氧化具有高活性，在2 ppm的NH₃存在下經(jīng)歷10000次循環(huán)而沒有明顯的活性衰減。即使在供給NH₃(10 ppm)/H₂時(shí)，該催化劑組裝的燃料電池也能保持初始峰值功率密度的95%，而功率輸出降低到Pt/C催化劑的初始值的61%。

2、研究表明，Cr改性劑創(chuàng)造了有效抑制σ_N-H→d供給的富電子狀態(tài)，而且還降低了d帶中心，較少的d帶填充也限制了對(duì)氨σ_*N?H軌道的d電子供給，從而協(xié)同削弱了氨的結(jié)合。總之，Cr-MoNi₄可作為一種高效、高耐NH₃、經(jīng)濟(jì)有效的AEMFC負(fù)極HOR催化劑。

03

圖文展示

圖1.氨吸附機(jī)理及Cr改性劑

圖2. 結(jié)構(gòu)表征和表面分析

圖3.HOR性能和NH₃耐受性能

圖4. 減弱氨吸附的機(jī)理研究

圖5. DFT計(jì)算

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