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韓布興院士/吳海虹JACS：創(chuàng)紀錄！電催化CO2RR制乙醇
來源： 時間：2023-08-14 17:31:18 瀏覽：1724次


 第一作者：Wei Xia

通訊作者：韓布興院士、吳海虹教授

通訊單位：中國科學院化學研究所、華東師范大學

DOI: 10.1021/jacs.3c04612


01

研究背景

利用可再生電力的電化學CO2還原反應（CO2RR）是實現(xiàn)碳中和目標最有前途的策略之一，其中多碳（C2+）產(chǎn)物具有廣泛的應用，乙醇是一種有價值的化學品和燃料。許多銅（Cu）基催化劑可有效地電催化CO2RR制C2+產(chǎn)物，但它們通常對乙醇的選擇性和電流密度有限?；诖耍?strong style="margin:0px;padding:0px;outline:0px;max-width:100%;box-sizing:border-box !important;overflow-wrap:break-word !important;">中國科學院化學研究所韓布興院士和華東師范大學吳海虹教授等人報道了一種二氧化硅（SiO2）介導的氫鍵有機骨架（HOF）模板方法，用于在薄壁N摻雜碳納米管（TWN）上制備超高密度Cu單原子催化劑（SACs）。


02

文章要點

1、通過該方法，作者制備的催化劑中Cu的含量可達13.35 wt %，記為TWN-Cu13.35-600-SACs。結(jié)果表明，該催化劑對乙醇的CO2RR表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學性能，乙醇的法拉第效率（FE）隨著Cu-N3位點密度的增加而提高。

2、在H-型電池中，在TWN-Cu13.35-600-SACs催化劑上，乙醇的FE可以達到約81.9%，局部電流密度為35.6 mA cm-2，這是目前已報道的乙醇電化學CO2RR的最佳結(jié)果。

3、實驗和密度泛函理論（DFT）研究表明，相鄰的Cu-N3活性位點（1個Cu原子配位3個N）是反應的活性位點，它們的高密度對乙醇的高FE至關(guān)重要，因為相鄰的距離較近的Cu-N3位點可以協(xié)同促進C-C偶聯(lián)。


03

圖文展示

 

圖1.催化劑的制備與表征

 

圖2. XANES、EXAFS和WT-EXAFS的結(jié)構(gòu)表征

 

圖3.電催化CO2RR性能

 

圖4. Cu-Nx（1 < x < 5）位點與CO2RR選擇性的關(guān)系

 

圖5.原位電化學拉曼光譜測量

 

圖6. DFT計算

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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