免费观看美国不卡一级黄色片-日本一区二区中文字幕无删减版-91在线国内在线播放高清-午夜av高清在线观看

預(yù)存

登錄注冊

Document

當(dāng)前位置：文庫百科 ? 文章詳情

北大郭少軍團隊，最新PNAS！

來源：時間：2023-07-06 10:24:08 瀏覽：1688次

第一作者：Yin Zhou和Qianfeng Gu

通訊作者：郭少軍教授

通訊單位：北京大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1073/pnas.2301439120

研究背景

具有精細(xì)電子結(jié)構(gòu)的催化劑是促進析氧反應(yīng)（OER）動力學(xué)和降低鋰-氧氣（Li-O₂）電池充電過電位的理想催化劑。然而，將催化劑內(nèi)部的軌道相互作用與催化劑和中間體之間的外部軌道偶聯(lián)連接起來以增強OER催化活性面臨著巨大的挑戰(zhàn)?；诖耍?strong style="margin:0px;padding:0px;outline:0px;max-width:100%;box-sizing:border-box !important;overflow-wrap:break-word !important;">北京大學(xué)郭少軍教授等人報道了一個級聯(lián)的軌道導(dǎo)向雜化，即鈀-鉛金屬間（Pd₃Pb）的合金雜化，低能Pd原子與反應(yīng)中間體之間的分子間軌道雜化，從而極大提高了Li-O₂電池的OER電催化活性。

文章要點

1、金屬間化合物Pd₃Pb中Pb和Pd兩軸的定向軌道雜化，首先降低了Pd原子的d能帶能級；在充電過程中，Pd的低4d_xz/yz和4d_z²軌道與鋰超氧化物（LiO₂）（關(guān)鍵反應(yīng)中間體）的2π*和5σ軌道進一步雜化，最終導(dǎo)致反鍵能級降低，從而減弱軌道對LiO₂的相互作用。

2、密度泛函理論（DFT）計算、XRD等表征表明，金屬間化合物Pd₃Pb的級聯(lián)軌道雜化極大降低了活化能，加速了OER動力學(xué)。此外，在固定容量為1000 mAh g^?1的情況下，基于Pd₃Pb的Li-O₂電池具有0.45 V的低OER過電位和175次的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性，是目前報道的催化劑中最好的。該工作為在軌道水平上設(shè)計復(fù)雜的Li-O₂電池開辟了一條新道路。

圖文展示