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中科大吳宇恩&周煌團隊，最新JACS！

來源：時間：2023-06-30 17:22:53 瀏覽：1443次

第一作者：Lingxiao Wang和Xiaoping Gao

通訊作者：吳宇恩教授和周煌博士

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04172

研究背景

在原子尺度上以有序的方式排列原子，以構(gòu)建穩(wěn)定的多原子結(jié)構(gòu)是一項非常具有挑戰(zhàn)性的課題?；诖?，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩教授和周煌博士（共同通訊作者）等人報道了通過制造區(qū)域缺陷在二維（2D）表面上開發(fā)了三維（3D）約束區(qū)域。這些區(qū)域由垂直堆疊的石墨烯（graphene）層組成，其中Ni和Fe原子同心錨定，形成高收率的軸向雙原子位點（Dual atomic sites, DASs）。同時，Ni-Fe DASs可用于電還原二氧化碳（CO₂）生產(chǎn)可調(diào)節(jié)合成氣（CO和H₂）。

文章要點

1、測試發(fā)現(xiàn)，在-0.5 V下，Ni-Fe DASs（2: 2）的CO選擇性為75.3%，高于具有相同金屬負載量的Ni DASs（53.0%）和Fe DASs（48.1%）。同時，Ni-Fe DASs的優(yōu)勢導(dǎo)致H₂輸出在-0.5 V時較低。

2、在-1.1 V時，通過調(diào)整Ni和Fe原子的負載量，可以獲得所需的CO和H₂的比值（3: 1時為0.97，2: 2時為0.51，1: 3時為0.32），其中Ni DASs和Fe DASs都不能滿足。比值為0.97的合成氣可通過氧合成反應(yīng)生成飽和醛，比值為0.51的合成氣是合成甲醇、乙酸和烯烴的理想原料氣，比值為0.32的合成氣通過熱催化可以獲得替代性天然氣。

3、密度泛函理論（DFT）計算表明，Ni位點垂直調(diào)節(jié)下面層中相鄰Fe位點的電荷分布，導(dǎo)致d帶中心較低，反向削弱了*CO中間體的吸附，并抑制了Fe位點H₂的產(chǎn)生。該研究提出了一種通過構(gòu)建約束選擇性表面來集中產(chǎn)生DASs的新方法。

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