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范鳳茹&田中群&李劍鋒等人JACS：Au@Pd@Ru高效催化HOR,助力AEMFCs

來(lái)源：時(shí)間：2023-06-28 09:13:25 瀏覽：2274次

第一作者：Xianmeng Song、Xiao-Guang Zhang和Yong-Liang Deng

通訊作者：范鳳茹教授、李劍鋒教授、田中群院士和Zi-Ang Nan

通訊單位：廈門(mén)大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c02604

研究背景

氫氧化反應(yīng)（HOR）是陰離子交換膜燃料電池（AEMFCs）中的一個(gè)基本反應(yīng)，在堿性條件下受到Volmer步驟M-H_ad + OH^- → M + H₂O +e^-的動(dòng)力學(xué)限制。Ru是成為Pt基催化劑的潛在替代品，同時(shí)Ru比Pt更具親氧性，在較低的陽(yáng)極電位下優(yōu)先形成Ru-OH_ad，使得在陽(yáng)極電位范圍內(nèi)難以保持無(wú)氧化表面以結(jié)合H_ad中間體，導(dǎo)致HOR活性大幅降低。因此，迫切需要新的策略來(lái)解決陽(yáng)極電位范圍內(nèi)Ru活性不足的問(wèn)題。

基于此，廈門(mén)大學(xué)范鳳茹教授、田中群院士和李劍鋒教授等人報(bào)道了利用在Au@Pd核-殼納米顆粒上生長(zhǎng)的Ru單層（Au@Pd@Ru）作為堿性條件下的HOR催化劑，具有與Pt相當(dāng)?shù)母呋钚砸约皟?yōu)異的CO耐受性。

文章要點(diǎn)

1、作者提高了Ru金屬在氫氧化反應(yīng)（HOR）電位范圍內(nèi)的催化活性，改善Ru因親氧性而導(dǎo)致的活性不足的問(wèn)題。

2、通過(guò)SERS與原位XRD、電化學(xué)表征以及DFT計(jì)算，作者詳細(xì)研究了活性提高的潛在機(jī)制。該工作加深了對(duì)HOR機(jī)理的認(rèn)識(shí)，為先進(jìn)電催化劑的合理設(shè)計(jì)提供了新的思路。

圖文展示

圖1. Au@Pd@Ru的結(jié)構(gòu)和HOR機(jī)理示意圖

圖2.催化劑的結(jié)構(gòu)表征

圖3.催化劑的電化學(xué)反應(yīng)

圖4.原位SERS光譜

圖5.在Ru/Pd/Au上HOR的DFT計(jì)算

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