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郭玉國&萬立駿&石吉磊等人，最新Angew.！

來源：時間：2023-05-05 10:53:57 瀏覽：1648次

第一作者：Xin-Hai Meng

通訊作者：郭玉國研究員、萬立駿院士和石吉磊副研究員

通訊單位：中國科學(xué)院化學(xué)研究所

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202302170

研究背景

鋰電池的正極材料一直以層狀過渡金屬氧化物為主，從LiCoO₂向著高Ni、高容量、低成本的LiNi_xCo_yMn_1-x-yO₂（NCM）發(fā)展，然而富Ni的正極容易發(fā)生力學(xué)和化學(xué)失效。其中，力學(xué)失效來自于Lit⁺(de)插層過程中晶格各向異性的變化，表現(xiàn)為晶間和晶內(nèi)裂紋、扭結(jié)、滑動等。研究表明，調(diào)整顆粒表面的相結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)可有效地增強正極的穩(wěn)定性。大多數(shù)策略側(cè)重于通過添加外來物質(zhì)，如涂層或摻雜等來抑制裂紋或副反應(yīng)，但會帶來錯配問題或較差的電荷轉(zhuǎn)移，因此理想的模型可能是基于對原始Ni-Co-Mn系統(tǒng)的精確控制?；诖?，中科院化學(xué)所郭玉國研究員、萬立駿院士和石吉磊副研究員等人報道了以單晶富鎳LiNi_0.83Co_0.11 Mn_0.06O₂（S-NCM）正極為模型系統(tǒng)，以闡明表面性質(zhì)的關(guān)鍵作用。

文章要點

1、作者采用了基于本征Ni-Co-Mn體系的元素-結(jié)構(gòu)原子排列同步控制，深入研究了表面作用。通過對正極表面結(jié)構(gòu)和元素原子排列的控制，得到富Co表面和層狀尖晶石構(gòu)建了具有較高模量和化學(xué)惰性的纏繞結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)了穩(wěn)定的單晶正極（RS-NCM）。

2、改性后的正極表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，并具有可靠的機械-化學(xué)穩(wěn)定性。測試發(fā)現(xiàn)，改性后的正極在1 C下循環(huán)150次后，即使在苛刻的60 ℃下也能保持82%的容量。

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