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中科大高敏銳最新JACS
來(lái)源: 時(shí)間:2023-05-05 10:43:53 瀏覽:1336次

近日,中國(guó)科技大學(xué)高敏銳教授團(tuán)隊(duì)JACS上發(fā)表了最新成果,即“Highly Enhanced Chloride Adsorption Mediates Efficient Neutral CO2 Electroreduction over a Dual-Phase Copper Catalyst”。

第一作者:Peng-Peng Yang、Xiao-Long Zhang和Pei Liu

通訊作者:高敏銳教授

通訊單位:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c02130



研究背景

中性電解質(zhì)中的電催化CO2還原(CO2R)可減輕碳酸鹽形成引起的能量和碳損失,但由于動(dòng)力學(xué)限制,臨界CO-CO耦合步驟往往不能滿足多碳選擇性和反應(yīng)速率。鑒于此,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授等人設(shè)計(jì)了一種在非晶-納米晶界面上具有豐富Cu(I)位點(diǎn)的雙相銅基催化劑,其在還原環(huán)境中具有電化學(xué)穩(wěn)定性,可以增強(qiáng)氯的特異性吸附,從而介導(dǎo)局部*CO覆蓋,改善CO-CO耦合動(dòng)力學(xué)。



文章要點(diǎn)

1、作者利用間相應(yīng)變產(chǎn)生Cu(I),制備出雙相銅基催化劑。在大于300 mA cm?2的電流密度下,這些Cu+在雙相界面上表現(xiàn)得非常穩(wěn)定,促進(jìn)了氯離子(Cl?)在催化劑上的特異性吸附,從而提高了局部*CO的覆蓋率,加快了CO二聚反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

2、基于這種催化劑設(shè)計(jì),實(shí)驗(yàn)證明了其在3 M KCl電解質(zhì)(pH約6.6)中對(duì)C2+產(chǎn)品高效的CO2電還原效果,具有高法拉第效率(約81%)、良好電流密度(高達(dá)322 mA cm?2)和顯著的工作壽命(45 h)。



圖文展示

圖1.雙相Cu的物性表征

圖2. Cl陰離子的特異性吸附

圖3. CO2R性能

圖4. Operando拉曼光譜

圖5. DFT計(jì)算與增強(qiáng)機(jī)制

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