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唐永炳&鄭勇平Nat. Sustain.:HESA催化劑助力ORR和OER!
來源: 時(shí)間:2023-04-26 14:13:01 瀏覽:2610次

第一作者:Xin Lei和Qingyun Tang

通訊作者:唐永炳研究員和鄭勇平研究員

通訊單位:中科院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院

DOI: https://doi.org/10.1038/s41893-023-01101-z



研究背景

氧電催化,包含電催化氧還原和分子氧的析出,是一系列能源和環(huán)境技術(shù)的最核心、最重要的反應(yīng)之一。雖然目前性能最好的電催化劑仍以貴金屬為主,但碳基系統(tǒng)由于其內(nèi)在的可持續(xù)性和實(shí)用性,提供了一個(gè)有效的替代方案?;诖?,中科院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院唐永炳研究員和鄭勇平研究員我等人報(bào)道了一種由理論計(jì)算指導(dǎo)的設(shè)計(jì)策略,將碳電催化劑的活性邊界推向了前所未有的水平。其基本原理是,引入高熵雜原子可以有效地降低石墨碳的局部對(duì)稱性,從而破壞π-電子網(wǎng)絡(luò)的穩(wěn)定,避免氧還原反應(yīng)(ORR)和緩析氧反應(yīng)(OER)中間組分的結(jié)合能過強(qiáng)或過弱。



文章要點(diǎn)

1、作者合成了一種高熵單原子(HESA)催化劑,它包含五種金屬(Fe、Mn、Co、Ni和Cu)和兩種氮源,在堿性環(huán)境中表現(xiàn)出超高的ORR和OER活性,分別超過了最先進(jìn)的混合貴金屬催化劑和碳基催化劑。

2、作為ORR催化劑時(shí),HESA半波電位(E1/2)為0.87 V,在電流密度為10 mA cm?2時(shí),其過電位(η10)為270 mV。

3、密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)合光譜表征表明,對(duì)比單原子催化劑,HESA具有較低的芳構(gòu)性和更局域化的電子結(jié)構(gòu),從而提高了其性能。作者提出了一種設(shè)計(jì)HESA催化劑的電子結(jié)構(gòu)以提高電催化性能的策略,并為對(duì)稱性在催化劑設(shè)計(jì)中的作用提供了新的見解。



圖文展示

圖1.對(duì)稱性與電催化性能的關(guān)系

圖2. HESA的DFT計(jì)算結(jié)果

圖3.結(jié)構(gòu)表征

圖4. XANES光譜分析

圖5. 電化學(xué)測定ORR/OER性能

圖6. HESA上ORR/OER過程的原位ATR-FTIR光譜表征

 


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