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喬世璋團(tuán)隊(duì)最新Angew.：首次報(bào)道！構(gòu)建優(yōu)異性能的K-S電池

來(lái)源：時(shí)間：2023-04-14 14:02:18 瀏覽：2069次

第一作者：Chao Ye、Jieqiong Shan

通訊作者：?jiǎn)淌黎敖淌?/span>

通訊單位：阿德萊德大學(xué)

DOI: 10.1002/anie.202301681

研究背景

在可充電金屬-硫電池（M-S）中，硫電極可以與金屬陽(yáng)極結(jié)合，顯示出良好的儲(chǔ)能潛力，但M-S電池中的硫還原反應(yīng)（SRR）和硫氧化反應(yīng)（SOR）涉及各種固態(tài)單質(zhì)硫、金屬二硫化物和金屬硫化物之間的轉(zhuǎn)換。這些固態(tài)硫化物轉(zhuǎn)換的高動(dòng)力學(xué)瓶頸，導(dǎo)致在低倍率下也有很大的過(guò)電位和轉(zhuǎn)換不完全，使放電容量低和容量衰減快。此外，緩慢的固態(tài)硫化物轉(zhuǎn)化會(huì)加劇可溶性多硫化物的擴(kuò)散，造成嚴(yán)重的“穿梭效應(yīng)”。由于不同含硫物種的復(fù)雜性，在M-S電池中固態(tài)硫化物轉(zhuǎn)化機(jī)理的闡明和反應(yīng)途徑的認(rèn)識(shí)仍有待完成，這阻礙了高效催化硫宿主材料的合理設(shè)計(jì)。基于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人以鉀-硫電池為模型體系，首次降低了過(guò)渡金屬單原子S宿主在亞穩(wěn)態(tài)S₃²^-中間體介導(dǎo)下的固態(tài)硫化物轉(zhuǎn)化的過(guò)電位。

文章要點(diǎn)

1、作者采用雜金屬摻雜沸石咪唑骨架熱解的合成策略，制備了一系列過(guò)渡金屬單原子裝飾氮摻雜碳（TM-N₄，TM=Mn、Fe、Co、Ni、Cu）的硫宿主，并探索了一系列TM-N₄單原子硫主機(jī)上固態(tài)K₂S₃-K₂S轉(zhuǎn)化的催化作用，以揭示反應(yīng)機(jī)理，并展示了獲得優(yōu)異K-S電池性能的途徑。

2、所設(shè)計(jì)的Cu-N₄硫宿主具有促進(jìn)S₃²^-的亞穩(wěn)定中間體和加速固態(tài)K₂S₃-K₂S轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)。結(jié)果表明，S/Cu-N₄硫電極在比電流密度分別為335和1675 mA g^-1時(shí)，初始放電容量分別為1595和1226 mAh g^-1，CE值也較高。

3、通過(guò)光譜分析和DFT計(jì)算，建立了不同S/TM-N₄電極的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。結(jié)果表明，硫氧化還原過(guò)程中TM-S鍵的強(qiáng)度與TM-S鍵的d軌道填充密切相關(guān)，從而顯著影響固相轉(zhuǎn)換反應(yīng)的過(guò)電位。

圖文展示

圖1.過(guò)渡金屬單原子材料和NC上的固態(tài)硫化物轉(zhuǎn)化示意圖

圖2. K-S電池中的K₂S₃-K₂S的固相轉(zhuǎn)化法

圖3. 固相轉(zhuǎn)化法中的亞穩(wěn)定態(tài)S₃²^-中間體

圖4. S/TM-N₄電極的電化學(xué)性能

圖5.S/TM-Na電極的電子結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系

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