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繼兩篇JACS后，鞏金龍團(tuán)隊(duì)再發(fā)Nature Nanotechnology！

來(lái)源：時(shí)間：2023-04-07 14:51:34 瀏覽：1855次

第一作者：Xin Chang和Zhijian Zhao

通訊作者：鞏金龍教授

通訊單位：天津大學(xué)

DOI：10.1038/s41565-023-01344-z

研究背景

在合金催化劑中，幾何隔離的金屬原子可以實(shí)現(xiàn)高效性和選擇性催化。然而，活性原子與其鄰近原子之間的幾何和電子干擾，即不同的微環(huán)境，使得活性位點(diǎn)模糊不清?；诖?，天津大學(xué)鞏金龍教授團(tuán)隊(duì)在Nature Nanotechnology上報(bào)道了通過(guò)融合多學(xué)科，創(chuàng)造性的提出了一種新方法，以描述微環(huán)境并確定單位點(diǎn)合金催化劑中活性位點(diǎn)的有效性。

文章要點(diǎn)

1、在PtM系（M=過(guò)渡金屬）中，通過(guò)考慮電子調(diào)節(jié)和幾何調(diào)制，作者提出了一個(gè)簡(jiǎn)單的描述符——隔離度（degree-of-isolation），并在丙烷脫氫工業(yè)反應(yīng)中對(duì)PtM單位點(diǎn)合金的催化性能進(jìn)行描述。在丙烷脫氫（PDH）實(shí)驗(yàn)中的對(duì)丙烯選擇性高達(dá)93%，與計(jì)算描述符之間的高度一致。

2、通過(guò)DFT計(jì)算、火山形隔離-選擇性圖等發(fā)現(xiàn)，設(shè)計(jì)選擇性單位點(diǎn)合金的Sabatier型原理，即對(duì)具有高隔離度的單位點(diǎn)合金，活性中心的改變對(duì)調(diào)節(jié)選擇性有很大影響。

圖文展示

圖1. Pt位點(diǎn)的電子調(diào)節(jié)

圖2. Pt位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)

圖3.火山形隔離-選擇性圖

圖4.實(shí)驗(yàn)合成、表征和PDH性能

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