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計(jì)算文獻(xiàn)導(dǎo)讀（八）：Adv. Mater. | CoSe2/FeSe2異質(zhì)結(jié)用于增強(qiáng)K+離子存儲(chǔ)及其DFT計(jì)算分析
來源：科學(xué)10分鐘 時(shí)間：2021-08-21 00:00:04 瀏覽：2927次


研究背景

由于鋰儲(chǔ)量有限和成本高等因素，人們目前正在關(guān)注開發(fā)可替代的充電電池。其中，鉀離子電池(PIBs)因豐富的儲(chǔ)量和較低的標(biāo)準(zhǔn)氧化還原電位，被認(rèn)為具有良好的發(fā)展前景。近年來，異質(zhì)結(jié)構(gòu)被認(rèn)為是增強(qiáng)過渡金屬硒化物K+存儲(chǔ)的有效方法，其自發(fā)形成的內(nèi)部電場可以大大促進(jìn)電荷輸運(yùn)，且能夠顯著降低活化能。然而，基于能級(jí)梯度和晶格匹配度的界面區(qū)域的完善工作仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。


研究結(jié)果

近日，來自西安理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院李喜飛教授團(tuán)隊(duì)的研究人員設(shè)計(jì)出了具有半相干相界的CoSe2-FeSe2異質(zhì)結(jié)，其具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和豐富的活性位點(diǎn)。被用作PIBs電池的負(fù)極材料后，CoSe2-FeSe2@C復(fù)合材料在100 mA g?1時(shí)可存儲(chǔ)401.1 mAh g?1的鉀離子，在2 A g?1時(shí)可存儲(chǔ)275 mAh g?1的鉀離子。DFT理論計(jì)算表明，可控的CoSe2-FeSe2異質(zhì)結(jié)可以顯著促進(jìn)鉀離子的擴(kuò)散過程。


計(jì)算分析

在向負(fù)極引入豐富的相界時(shí)，需要進(jìn)行精心設(shè)計(jì)。通過對(duì)晶體取向的調(diào)制，可以有效地控制異質(zhì)結(jié)的電性能。通過合理的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，以CoSe2 - FeSe2@C為例，研究人員們探討了PIBs的異質(zhì)結(jié)儲(chǔ)能性質(zhì)。

表 1. FeSe2與CoSe2的晶格適配比

表1對(duì)CoSe2和FeSe2的晶格失配進(jìn)行了比較，表明這兩種組分是形成共格相界(晶格失配≤5%)的理想材料。此外，由于金屬Co(1.88)比Fe(1.83)具有更強(qiáng)的電負(fù)性，Co與Se結(jié)合更有可能促進(jìn)異質(zhì)結(jié)的形成，并促進(jìn)FeSe2中硒空位的產(chǎn)生。研究人員進(jìn)行了DFT計(jì)算，以深入了解正交FeSe2和立方CoSe2之間的原子級(jí)異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。

圖 1. a) CoSe2, FeSe2@C, 和CoSe2/FeSe2@C的態(tài)密度，b-d) CoSe2, FeSe2@C, 和CoSe2/FeSe2@C的差分電荷密度，e) CoSe2/FeSe2@C制備過程示意圖

如圖1a所示，F(xiàn)eSe2中有一個(gè)狹窄的帶隙，當(dāng)異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)時(shí)，帶隙在費(fèi)米能級(jí)附近出現(xiàn)偏移，這意味著與純FeSe2和CoSe2相比，其電導(dǎo)率得到了優(yōu)化。為了簡化模擬，研究人員采用無空位的純CoSe2和FeSe2來構(gòu)建異質(zhì)界面，并研究復(fù)合材料中的電荷分布。如圖1b-d所示，CoSe2向FeS2的電荷轉(zhuǎn)移顯著，進(jìn)一步證實(shí)了計(jì)算結(jié)果中電荷分布不平衡的現(xiàn)象。為此，在后面的內(nèi)容中，研究人員主要集中關(guān)注如何通過晶格調(diào)控提升具有豐富空穴的CoSe2 - FeSe2@C的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。

圖 2. DFT計(jì)算K+離子的吸附能

為了進(jìn)一步揭示界面行為對(duì)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的影響，研究人員進(jìn)行了更多的DFT計(jì)算。由圖8c可知，CoSe2和FeSe2的K+吸附能(?0.55 eV)和FeSe2的K+吸附能(?1.21 eV)遠(yuǎn)小于CoSe2/FeSe2界面的K+吸附能(?1.85 eV)。這也被電化學(xué)石英晶體微天平 (EQCM)實(shí)驗(yàn)所證實(shí)。

圖 3. K+在CoSe2/FeSe2@C-II, CoSe2, 和FeSe2@C三種體系中的擴(kuò)散路徑

圖 4. 計(jì)算得到的K+在CoSe2/FeSe2@C-II, CoSe2, 和FeSe2@C三種體系中的擴(kuò)散能壘

此外，該工作還研究了CoSe2、FeSe2和CoSe2/FeSe2異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的鉀離子擴(kuò)散能壘。圖3顯示了三個(gè)樣品的擴(kuò)散路徑示意圖。根據(jù)最小反應(yīng)路徑計(jì)算，F(xiàn)eSe2的勢(shì)壘約為0.371 eV，遠(yuǎn)高于CoSe2/FeSe2的勢(shì)壘(0.145 eV)，如圖4所示。這些結(jié)果表明，當(dāng)經(jīng)歷多相轉(zhuǎn)變時(shí)，異質(zhì)界面能夠有效降低離子遷移勢(shì)壘。

文獻(xiàn)鏈接

https://doi.org/10.1002/adma.202102471
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