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華中科技大學(xué)王磊團隊&林雪平大學(xué)高峰團隊成果報道：鉀離子鈍化CsPb(Br/Cl)3鈣鈦礦用于高效穩(wěn)定藍(lán)光發(fā)光二極管
來源：測試GO 時間：2020-12-04 17:37:06 瀏覽：7640次
本文主要由論文第一作者陽妃撰寫。在此，特別感謝華中科技大學(xué)武漢光電國家研究中心王磊教授課題組的大力支持。謝謝大家對我們的持續(xù)關(guān)注！
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鉀離子鈍化CsPb(Br/Cl)3鈣鈦礦用于高效穩(wěn)定藍(lán)光發(fā)光二極管

研究背景

近幾年來，近紅外、紅光以及綠光鈣鈦礦發(fā)光二極管飛速發(fā)展，其外量子效率均已經(jīng)突破20%，而藍(lán)光鈣鈦礦發(fā)光二極管的發(fā)展遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后。這主要是由兩個原因造成：1）由于藍(lán)光鈣鈦礦材料中存在很多缺陷態(tài)，故很難獲得高效且穩(wěn)定的藍(lán)光發(fā)光層；2）由于藍(lán)光發(fā)射鈣鈦礦材料的價帶深，故缺乏能級匹配的高效空穴傳輸材料來構(gòu)成理想的器件結(jié)構(gòu)。

因此，開發(fā)具有高效載流子注入與輸運性能，兼具高效發(fā)光的量子點材料和尋找合適的空穴傳輸材料是提高鈣鈦礦藍(lán)光量子點發(fā)光二極管效率的重要途徑。

研究成果

華中科技大學(xué)武漢光電國家研究中心王磊教授課題組與瑞典林雪平大學(xué)高峰教授課題組創(chuàng)新性地將鉀離子引入CsPb(Br/Cl)3藍(lán)光鈣鈦礦量子點的制備過程中，再進(jìn)一步通過對該藍(lán)光器件結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控，成功將其外量子效率由0.23%顯著提升至1.96%，該器件的光致發(fā)光峰位位于477 nm。

鉀離子的引入，不僅能夠有效減少量子點的表面缺陷位點，抑制非輻射復(fù)合，保證高效發(fā)光特性，更重要的是鉀離子作為金屬離子配體，能夠顯著改善載流子注入和傳輸性能，進(jìn)而提升器件性能。

進(jìn)一步地，將原器件結(jié)構(gòu)中的空穴傳輸層(poly-TPD)替換成具有更高空穴遷移率的雙空穴傳輸層(pvk/poly-TPD)，器件性能進(jìn)一步提升，得益于雙空穴傳輸層所帶來的更小的能障與更快的空穴遷移率。該工作于近期發(fā)表在Advanced Functional Materials上(Adv. Func. Mater. 2020, 1908760)。 

鉀離子鈍化CsPb(Br/Cl)3鈣鈦礦用于高效穩(wěn)定藍(lán)光發(fā)光二極管

圖文解析

鉀離子鈍化CsPb(Br/Cl)3鈣鈦礦用于高效穩(wěn)定藍(lán)光發(fā)光二極管

Figure 1. a) XRD patterns of perovskite films with different x value and standard XRD patterns of CsPbBr3 and CsPbCl3. b,c) TEM images of pristine and K+-based (4.0% in terms of nominal K+ ratio) NCs; the insets show the corresponding high-resolution TEM images. d,e) NCs size distribution diagrams of pristine and K+-based (4.0% in terms of nominal K+ ratio) NCs.

不同濃度鉀離子修飾對鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)及形貌的影響如圖1所示。隨著鉀離子濃度的增加，其鈣鈦礦X射線衍射峰所對應(yīng)的峰位未發(fā)生偏移，說明鉀離子修飾作用不影響鈣鈦礦的晶格，即鉀離子沒有進(jìn)入鈣鈦礦晶格點陣中，而是在其表面。進(jìn)行鉀離子修飾后的鈣鈦礦量子點形貌更接近于方形，且其尺寸稍有增加。

鉀離子鈍化CsPb(Br/Cl)3鈣鈦礦用于高效穩(wěn)定藍(lán)光發(fā)光二極管

Figure 2. Zoomed in XPS spectra of pristine and K+-based (4.0% in terms of nominal K+ ratio) NCs: a) Br 3d; b) Cl 2p. The atomic ratio of c) O/Pb and d) N/Pb for pristine and K+-based (4.0% in terms of nominal K+ ratio) NCs. e) Schematic illustration of potassium passivation.

圖2a,b為鉀離子修飾前后的鈣鈦礦量子點的Br 3d、Cl 2p XPS譜。對比可以看出，鉀離子修飾后其Br 3d和Cl 2p所對應(yīng)的結(jié)合能發(fā)生變化，說明溴和氯元素的成鍵環(huán)境發(fā)生了變化；圖2c,d為XPS數(shù)據(jù)計算而得的O/Pb及N/Pb原子比，可以看出，當(dāng)鉀離子引入后，O/Pb和N/Pb發(fā)生明顯降低，說明有機配體辛酸和雙十二烷基二甲基溴化銨數(shù)量減少。結(jié)合以上分析，圖2e為鉀離子鈍化機理圖，即鉀離子作為金屬離子配體與鈣鈦礦表面鹵素離子成鍵，鈍化表面缺陷并取代部分有機配體。

鉀離子鈍化CsPb(Br/Cl)3鈣鈦礦用于高效穩(wěn)定藍(lán)光發(fā)光二極管

Figure 3. a) PL and UV–vis absorption spectra of perovskite NC solutions with different x value. Insets in the right display the corresponding perovskite solutions under daylight and 365 nm UV lamp. b) PLQY of perovskite NC solutions with different x value. c) PL decay spectra of pristine and K+-based (4.0% in terms of nominal K+ ratio) NCs.

不同濃度鉀離子修飾對鈣鈦礦發(fā)光性能的影響如圖3所示。隨著鉀離子濃度的增加，鈣鈦礦發(fā)光峰位逐漸紅移，從插圖中可以看出，其光致發(fā)光現(xiàn)象逐漸增強，這與圖3b的PLQY增大相符合。由時間分辨光致發(fā)光譜可以看出，基于鉀離子修飾的鈣鈦礦壽命更長。

鉀離子鈍化CsPb(Br/Cl)3鈣鈦礦用于高效穩(wěn)定藍(lán)光發(fā)光二極管

Figure 4. a) Energy level diagram and b) device structure of the LED device. c) Current density-voltage-luminance curves and d) EQE-luminance curve for LED device based on x=4.0%. e) EL spectra of LED based on x=4.0% driven at voltage of 3.2 V and inset shows the corresponding CIE coordination. f) EL spectra of the device driven at different voltage.

圖4為器件結(jié)構(gòu)為ITO/PEDOT:PSS/poly-TPD/PVK/CsPb(Br/Cl)3/PO-T2T/LiF/Al的藍(lán)光鈣鈦礦發(fā)光二極管器件性能圖。其中，發(fā)光層為基于鉀離子修飾的CsPb(Br/Cl)3量子點，空穴傳輸層為PVK/poly-TPD雙空穴傳輸材料，電子傳輸層為PO-T2T。鉀離子修飾后的鈣鈦礦量子點具有更高的發(fā)光效率，更低的缺陷態(tài)密度和更高的穩(wěn)定性；雙空穴傳輸層的引入能大大降低發(fā)光層與空穴傳輸層之間的能障礙，提高空穴傳輸速率；PO-T2T作為一種具有高電子遷移率(1.1 × 10-4 cm2 v-1 s-1) 的電子傳輸層材料，能帶來更好的載流子平衡。該器件不僅取得了1.96%的外量子效率，其電致發(fā)光峰位幾乎不隨電壓發(fā)生變化，展現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。

研究小結(jié)

本工作在鈣鈦礦量子點的合成過程中引入了堿金屬鉀離子，鉀離子作為金屬離子配體能取代量子點表面部分有機配體，從而大大提高鈣鈦礦量子點的電荷傳輸性能。與此同時，鉀離子能很好地鈍化鈣鈦礦表面的缺陷，提高其光致發(fā)光量子產(chǎn)率和穩(wěn)定性。進(jìn)一步在器件結(jié)構(gòu)中引入雙空穴傳輸層，其器件性能大大提高。該工作為實現(xiàn)高效穩(wěn)定的藍(lán)光鈣鈦礦發(fā)光二極管的發(fā)展鋪平了道路。

團隊介紹

華中科技大學(xué)武漢光電國家研究中心王磊教授及其團隊一直致力于光電功能材料與器件方面的工作，在OLED和PeLED發(fā)光材料與器件研究方面取得了一系列突出研究成果。近5年來，在JACS，Chem. Mater., J. Mater. Chem., Adv. Opt. Mater.等國際權(quán)威雜志上共發(fā)表學(xué)術(shù)論文100余篇。除此之外，還獲得授權(quán)中國發(fā)明專利7項、實用新型專利5項，論文近5年被SCI引用800余次，H因子為21。入選湖北省杰青、華中學(xué)者、武漢市3551人才，獲得?！叭霜劇薄?/span>

瑞典林雪平大學(xué)高峰教授及其團隊多年從事有機太陽能電池的器件物理研究，對多種材料體系的電荷損耗機理進(jìn)行過深入細(xì)致的研究，新型太陽能電池和發(fā)光二極管的研究，包括有機半導(dǎo)體材料和有機-無機雜化鈣鈦礦半導(dǎo)體材料。迄今為止，高峰教授已在Adv. Mater.，JACS，Nat. Comm., Nat. Poton., Nat. Energy,Adv. Func. Mater.等國際權(quán)威期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文100余篇。

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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